마이크로 핫엠보싱 최신 연구 동향

1. 서론

마이크로 핫엠보싱(Micro Hot-Embossing) 기술¹은 열가소성 고분자 기판이나 열경화성 수지에 적절한 열과 압력을 가하여 금형의 미세한 마이크로/나노 패턴의 복제가 가능한 기술로서, 기존의 반도체 기술에 기반한 노광/에칭 공정, UV (Ultraviolet) 나노/마이크로 임프린팅, 인쇄전자 기술과 함께 나노/마이크로 형상의 패터닝을 위한 기술 중 하나이다.

마이크로 핫엠보싱 공정은 금형과 기판에 열을 가하여 온도를 높이는 공정, 나노/마이크로 패턴을 각인(Embossing)하는 공정, 금형과 기판을 식히면서 이형(Demolding)하는 공정으로 구분되는데, 온도 상승 구간에서는 응력의 집중을 통하여 최대 열변형을 유발시키고 온도 하강 구간에서는 잔류응력 완화를 통하여 각인된 패턴의 복원을 최소화해야 좋은 각인률을 얻을 수 있다.

각인 공정에서의 각인률은 가압롤에 의한 압력, 각인속도, 온도에 의한 기판 또는 레진의 점탄성 및 각인되는 패턴의 기하학적 형상에 의해 영향을 받게 되며, 유리전이온도 이상으로 가열되어 점성 유체와 같은 성질을 가지게 된 기판 또는 레진이 금형의 마이크로/나노 패턴 속을 채우는데 걸리는 시간 (Filling Time)에 의해 각인 공정에서의 최대 공정 속도가 결정되게 된다.

마이크로 핫엠보싱은 다른 패터닝 공정에 비하여 공정이 간단하고 정밀한 패턴의 복제가 용이하며 롤 금형을 이용한 대량 생산 공정에 적합하다. 반면, 마이크로 핫엠보싱 기술의 단점으로는 공정 속도가 느리고 금형 제작이 어렵다는 것이다. 열전달에 의해 열가소성 고분자 기판이나 열경화성 레진을 유리전이 온도 이상으로 가열시키는 공정의 특성 상 충분한 열전달 시간을 필요로 하며 이로 인하여 공정 속도의 한계가 존재하게 된다. 이를 극복하기 위하여, 롤 형태의 금형과 연속공급되는 기판을 사용하는 롤투롤(R2R) 핫엠보싱 기술^2-6을 적용한 생산속도의 향상 및 패터닝 속도 향상을 위한 다양한 공정 혁신이 이루어지고 있다. 마이크로 핫엠보싱 금형은 주로 반도체 공정으로 제작된 실리콘 마스터를 사용하거나 이로부터 복제된 금속 금형을 사용하는데, 이러한 금형제작 과정은 생산공정이 복잡하고 생산단가가 높다는 단점이 있다. 또한 공정에 따라 금형과 기판 사이에 공기 또는 기화한 용제에 의한 기포가 갇히는 문제로 인해 패턴에 불량을 일으키는 경우가 있다. 따라서 금형에 의한 불량을 줄이고 금형 제작공정을 혁신하는 연구 또한 필수적이다.

마이크로 핫엠보싱의 응용분야 또한 마이크로 렌즈 어레이와 같은 광학 부품, 의료/생명공학 소자, MEMS 등 다양하게 발전되어 왔으며, 이러한 응용소자에 적합한 패터닝을 위하여 폴리머 기판 이외에 다양한 산화물 레진, 나노/마이크로 입자가 포함된 기능성 재료 등에 적용하여 새로운 기능성을 가지게 하거나 기존 소자의 성능을 향상시키는 노력들이 이루어지고 있다.

본 논문에서는 마이크로 핫엠보싱 기술의 최신 연구동향을 살펴보고자 한다. 최근 5년간의 연구동향을 분석함에 있어 크게 금형 제작 기술, 핫엠보싱 공정 기술 및 응용분야로 나누어 핵심적 기술의 내용을 요약하고 이들의 발전 방향에 대해 토론하고자 한다.

2. 마이크로 핫엠보싱 금형 제작 기술

2.1 공기 투과성 금형

마이크로 핫엠보싱이나 나노임프린팅 공정 시에는 Fig. 1에서 보는 것처럼 금형과 대상 재료 사이에 공기가 갇히거나 대상 재료에 포함된 용제 등이 기화되어 패턴의 형상에 결함을 일으키는 경우가 많이 발생한다. 이를 해결하기 위한 방안으로써, 최근 공기 투과성 금형(Air Permeable Mold)^7-9이 제안되었다.

Fig. 1

Pattern failure in thermal nanoimprint lithography carried out using non-gas permeable quartz mold. Reproduced under the terms of the Creative Commons Attribution (CC BY) license

Demko 등⁷은 PMP (Poly(4-Methyl-2-Pentyne))을 이용하여 수 백 나노미터 크기의 고분자와 나노입자 패턴을 구현하였다. PMP는 기체 투과성을 가지면서도 기계적 강도, 화학적 안정성 및 광학적 투과도가 높아 마이크로 핫엠보싱 및 인쇄용 금형으로 사용되고 있다. PMP의 고분자 사슬 사이의 공극을 통하여 기화된 용제를 빼냄으로써 패턴 내의 기포 갇힘 현상을 제거하고 높은 정밀도의 패턴을 형성하였다.

Nakajima 등⁸은 HPC (Hydroxylpropyl Cellulose) 기반의 바이오매스 재료를 이용하여 기체 투과성의 금형을 제작하여 1 μm의 선폭을 가지는 패턴을 구현하였다. HPC에 열 가교성의 2-Isocyanatoethyl Methacrylate를 첨가하여 실리콘 마스터 금형으로부터 열중합된 금형을 제작하였다. 제작된 금형은 경화 온도에 따라 산소 투과도(Oxygen Gas Permeability)가 감소하였는데, 이는 경화 온도가 높을 수록 중합이 많이 일어나 폴리머 사이의 공극이 작아지기 때문이다.

Takei 등⁹은 Cyclodextrin 기반의 다공성 금형과 Biodegradable Polylactide 레진을 이용하여 핫엠보싱 공정으로 150 nm의 나노 패턴을 성형하는 데 성공하였다. Fig. 2와 같이 기판 위에 접착레이어를 코팅하고 Polylactide 레진을 다공성 금형을 이용하여 열과 압력을 주게 되면 레진에 포함된 Dichloromethane이 기화되는데, 기화된 Dichloromethane은 다공성금형을 통해 배출됨으로써 Polylactide의 모서리가 둥글어지는 Round Loss 현상이나 불량없이 패턴을 제작할 수 있다.

Fig. 2

Schematic of imprinting of polylactide and dichloromethane solution by thermal nanoimprint lithography using porous cyclodextrin-based gas-permeable mold. Reproduced under the terms of the Creative Commons Attribution (CC BY) license

2.2 2광자 중합을 이용한 3차원 패턴 금형

일반적으로 마이크로 핫엠보싱에 사용되는 금형은 주로 리소그래피와 식각 공정으로 제작된 실리콘 마스터로부터 복제되는데, 실리콘 기판과 식각 공정의 특성상 제작 가능한 형상은 매우 제한적이다. 특히, 매우 정밀한 형상이나 높은 종횡비를 가지는 양각 패턴 은 기존의 방법으로는 제작이 어렵다.¹¹ 레이저를 이용한 LDW (Laser Direct Writing) 방법은 3차원의 형상을 자유롭게 형성할 수 있다는 장점이 있다. 이 방법은 광경화성 레진에 레이저 빔을 3차원적으로 스캔하여 레이저 빔의 초점에 조사된 일정한 부피(Voxel)에서만 레지스트의 교합을 일으켜 고체화된 패턴을 형성한다. 하지만 광원 및 광학계의 한계로 인하여 구현 가능한 Laser Spot의 크기는 수 μm보다 작아질 수 없어 일반적인 LDW는 이 보다 작은 패턴의 형성이 어렵다.

반면, 2광자 중합(Two-Photon Polymerization) LDW^10,11는 실제로 UV 경화에 필요한 빛의 파장보다 더 긴 파장(낮은 에너지)의 레이저를 사용하여, 조사한 레이저의 강도가 일정 이상이 되는 초점영역에서 낮은 에너지를 가지는 2개의 광자를 동시에 흡수하여 UV 레지스트가 경화되는 현상을 이용한 것으로 일반적인 LDW보다 훨씬 높은 해상도를 달성할 수 있다.

Chidambaram과 Kirchner¹¹는 UV 경화성 PDMS (Polydimethylsiloxane)에 780 nm의 레이저를 이용하여 2광자 중합으로 50 μm 직경의 마이크로 렌즈의 오목한 금형형상을 제작하고 PMMA (Poly(Methyl Methacrylate)) 레진을 이용하여 다시 금형을 복제하여 500 nm의 날카로운 팁을 가지는 금형을 제작하였다. Cadarso 등¹⁰은 Fig. 3에서 보는 것처럼 포토 리소그래피로 형성된 마이크로구조 사이에 UV 레지스트를 드롭한 후 780 nm의 레이저 광원과 2광자 중합을 이용하여 높이 9.8 μm, 폭 350 nm의 나노구조를 형성하였다.

Fig. 3

Schematic representation of UV photolithography (PL) and 2PP direct laser write (DWL) process for master fabrication. (a) Spin coating of OrmoComp. (b) UV-PL to form micro-sized structures. (c) Deposition of a polymer liquid drop on the region of interest. (d) DWL by 2PP to from the (e) nanostructures. (f) Wet development of the nanostructures to remove non-crosslinked material. Reproduced under the terms of the Creative Commons Attribution (CC BY) license

3. 공정 기술

3.1 Preheating 기술

롤투롤 또는 연속 마이크로 핫엠보싱 기술이 발전됨에 따라 공정 속도를 높이면서도 패턴의 형상을 유지하고 열에 의한 기판 변형을 최소화하는 노력이 이루어져 왔는데, 그 중 대표적인 방법이 Preheating 방법이다. 공정속도가 빨라질수록 가열된 엠보싱롤에 접촉하는 시간이 짧아져 패턴의 깊이가 얕아지고 각인률이 감소하게 되는데,⁵ Preheating은 엠보싱 롤에 기판이 진입하기 전에 기판의 온도를 유리전이 온도 가까이 높임으로서 높은 공정속도에서도 패턴의 깊이를 증가시키게 된다.

2013년 김동성 교수 연구팀¹³에서는 R2F 핫엠보싱 장치에 할로겐 램프를 이용한 Preheating을 적용하여 Cyclic Olefin Copolymer (COC), Polycarbonate (PC), Polymethylmethacrylate (PMMA), and Polystyrene (PS)의 기판에서 마이크로유체 소자를 제작하였다. Preheating을 적용한 경우, 각인율이 15 - 50% 향상되었으며, 200 μm 이상의 깊이를 가지는 마이크로유체 소자의 제작에도 성공하였다. 2015년 한국기계연구원 김세영 박사 연구팀¹⁴에서는 적외선 램프를 R2R 핫엠보싱 장치에 적용하여 Preheating에 따른 패턴의 형상을 분석하였다.

2017년 한국기계연구원 조정대 박사 연구팀¹⁵에서는 Fig. 4와 같이 투명기판의 Preheating을 위하여 집속된 적외선 광원을 이용하였다. 집속된 광원은 기판의 폭방향으로 균일한 세기의 적외선 라인빔의 조사가 가능하고, 짧은 시간에 기판을 예열할 수 있다. 이 연구에서는 기판의 예열에 있어 NIR(근적외선)에 비해 MIR(중적외선)이 보다 효과적인 광원이며, 가열된 롤을 사용하는 것과 동일한 효과를 가진다는 점을 확인하였다.

Fig. 4

Schematic diagram of the roll-to-roll hot embossing system using a focused infrared light

적외선광에 의한 예열방법은 비접촉 방식으로 오염이나 유지보수면에서 우수하나 대응 가능한 기판 폭에 한계가 있다. 롤투롤 연속 공정에 있어서 가장 간단한 방법은 Preheating을 위한 별도의 가열 롤을 사용하는 방법이다. Hainan 대학의 Jian 등¹⁶은 1200 mm 폭의 기판에 롤투롤 핫엠보싱 공정을 이용하여 회절격자를 형성하였는데, Preheating 롤과 Cooling 롤을 엠보싱 롤의 전/후에 설치하여 32 m/min의 공정속도에서 1 μm의 회절격자 패턴을 얻을 수 있었다. SIMTech의 Shan 등⁶은 Seamless 벨트를 이용하여 금형과 기판의 접촉 시간을 증가시킴으로써 Preheating 성능을 좀 더 향상시키고자 하였으며, 상하이 교통대의 Peng 등⁴은 3개의 가열롤과 적외선 램프를 이용한 Preheating Unit을 사용하고, 벨트로 이루어진 형상 유지 유닛(Shape Preserving Unit)을 적용하여 공정속도가 빨라질 때에도 패턴의 형상이 유지됨을 보여주었다.

4. 응용 사례

최근 마이크로 핫엠보싱은 기판에 특정한 형상이나 텍스쳐만을 만드는 기술에서 진화하여 투명전극,^23,24 반도체소자,²⁵ 광학소자,^26-37 초발수 필름,^38,39 에너지소자^40,41 등의 다양한 스마트 디바이스에 응용되고 있다.

Table 1에 최근 마이크로 핫엠보싱이 적용된 응용사례에 대해 정리하였다. 일정한 강도 이상을 가지며 미리 제작된 기판을 사용하는 경우는 Hard Type으로, 공정 중에 레진 등을 이용하여 기판 또는 박막을 형성하는 경우는 Soft Type으로 분류하였다.

Table 1

Applications in recent micro hot-embossing studies

투명전극(TCE, Transparent Conductive Electrode)은 최근 더욱 주목받고 있는 접는 디스플레이 등에 적용될 수 있는 핵심기술로서 폴리머 기판에 금속 재료를 마이크로/나노 사이즈로 메시 형태로 패터닝함으로서 전기 저항성과 유연성을 확보하는 방법이 연구되고 있다. 마이크로 핫 엠보싱을 이용하여 기판에 음각 패턴을 형성한 후 여기에 금속 잉크를 채워 투명전극을 형성하면 높은 투과도와 적절한 전도도를 얻을 수 있다.^23,24

용액 공정을 이용한 박막 트랜지스터(TFT, Thin-Film Transistor)의 제작은 고비용의 포토리소그래피 공정을 탈피하기 위하여 다양한 인쇄기법이 연구되었는데, 최근 마이크로 핫엠보싱 기술과 산화물 젤(Oxide Gel)의 열가소성을 이용하여 패턴을 형성하는 기법이 제안되었다.²⁵ 이 기법은 양각 금형에 의해 열과 압력이 가해진 부분만을 경화하고 그 외 부분은 Dry Etching 공정으로 제거하는 방법을 사용하여, 전공정을 용액공정으로 TFT를 제작하는 데 성공하였다.

최근 실시된 가장 많은 응용연구 분야 중 하나는 광학부품의 제작에 관한 연구로 다양한 태양광발전소자, 디스플레이, LED, 레이저 등의 능동광학소자에서 광추출 효율을 높이는 광학구조를 형성하는 것이다. 고려대학교 이헌 교수 연구팀²⁶에서는 GaN 기반의 LED에 ZnO 나노파티클 레진으로 고종횡비(3.2)를 가지는 500 nm직경의 나노기둥 배열을 형성하여 광추출 효율을 19.6% 향상시켰다고 보고하였다. 이 외에도 다양한 광학재료 등에 적용이 되었는데, Pourdavoud 등²⁷은 레이저에 필요한 발진기(Resonator) 구조를 기판이 아닌 Organo-Metal Halide Perovskite 박막에 마이크로 핫엠보싱으로 200 nm 직경의 홀(Hole) 배열로 직접 형성하여, 재결정화와 표면 평활효과가 동시에 일어나게 하였다. Chen 등²⁸은 플라스틱 형광체(Plastic Scintillator) 에 나노 홀 패턴을 형성하여 광추출 효율을 64%까지 향상 시킬 수 있었다. 가장 최근에는 Hydroxypropyl Cellulose에 나노 홀 패턴을 형성하여, 생체적합성과 생분해성을 가지는 Plasmonic Crystal Film이 제안되었다.²⁹

또 다른 광학부품으로는 Optical Grating이 있다. 수백 나노미터에서 수십 마이크로미터의 라인 패턴을 가지는 Optical Grating은 최근 PMMA³⁰와 같은 광학적으로 투명한 폴리머 이외에도 Oxide Resist,³¹ Thermoplastic Polyurethane,³² Metal Foil,³³ Nanoparticle³⁴ 등 다양한 재료에 적용되었다.

그 이외의 광학 부품으로 Anti-Reflection 구조를 형성하여 OPV (Organic Photovoltaic)의 효율을 높이거나,³⁵ 나노기둥 배열을 엠보싱하여 굴절율을 측정하는 센서³⁶에 적용한 연구도 있었으며, PI 필름에 Line 패턴을 형성하여 액정의 분극 방향을 조절³⁷하는 데 사용되기도 하였다.

초발수 필름은 생활 및 여러 산업적 필요가 큰 응용분야이다. Toosi³⁸ 등은 펨토초레이저 가공을 통하여 다양한 표면 형상의 스테인레스 금형을 만들고 이를 핫엠보싱 공정으로 HDPE, PLA, PVC 등의 기판에 패턴을 형성하고 160^o 이상의 접촉각을 가지는 초발수 표면을 제작하였다. 또한 Lv 등³⁹은 마이크로 핫엠보싱 공정과 Electrohydrodynamic Patterning (EHDP)를 결합하여 초발수성과 초친수성이 조절가능한 고종횡비의 나노구조를 개발하였다.

마지막으로 최근 에너지 하베스팅 소자로 주목받고 있는 Triboelectric Nanogenerator (TENG) 분야에도 마이크로 핫엠보싱이 적용되고 있다. TENG는 일함수가 다른 두 개의 재료를 접촉 또는 마찰시킬 때, 발생하는 전하와 그 전하의 상대적인 운동에 의해서 전류를 생성하는 에너지 하베스팅 소자이다. 마찰되는 표면의 접촉면을 증가시킬수록 발생되는 전력의 크기가 커지기 때문에, 접촉면에 다양한 나노패턴을 형성하는 연구가 이루어져 왔다. 2015년 포항공대 김동성교수 연구팀⁴⁰은 Fluorinated Ethylene Propylene (FEP) 기판에 AAO Nano Mold를 이용하여 나노패턴을 형성하고 이로부터, 11 mW/m²의 전력을 생산할 수 있는 TENG를 보고하였고, 2018년에는 FEP 표면에 마이크로 파티클을 이용한 금형으로부터 핫엠보싱을 이용하여 마이크로 패턴을 형성하고 이로부터 30 V의 전압과 7.5 mA/m²의 출력을 가지는 TENG⁴¹가 발표되었다.

5. 결론

본 논문에서는 최근 5년 간의 마이크로 핫엠보싱 기술의 동향에 대해서 알아보았다. 마이크로 핫엠보싱의 응용분야는 기존에 널리 사용되었던 마이크로 렌즈, 단순 광학 패턴, 마이크로유체 소자 제작에서 투명전극, 광학소자, 초발수필름, 에너지 발전 소자 등 다양한 응용분야로 확장되고 있다. 특히, 산화물 나노파티클, 페로브스카이트, 바이오매스 등 새로운 기능성 재료를 이용하여 마이크로/나노 크기의 패턴 구조를 형성함으로서 기존의 소자의 성능을 개선하는 데 큰 역할을 하고 있다.

또한, 마이크로 핫엠보싱의 단점을 극복하기 위하여 다양한 공정 개선의 연구도 이루어지고 있다. 패턴의 명확성을 확보하기 위하여 기존 공정에서 수치해석 모델과 실험 모델을 이용하여 각인/이형 공정 최적화를 수행하고, 공기 투과성 금형, Preheating 등의 새로운 공정 기법도 다양하게 시도되고 있다. 금형 제작의 용이성을 위하여 금속 3D 프린팅, 이광자 중합 Laser Direct Writing의 기법이 연구되기도 하였다.

향후 마이크로 핫엠보싱 기술은 산업적으로 유용하게 적용될 것으로 생각된다. 특히, 마이크로 핫엠보싱 방식의 투명전극은 폴더블 디스플레이용 터치스크린 등에 적용이 가능하며, 광추출층은 태양광 패널 및 대형 디스플레이의 효율을 개선하고 수명을 연장하는 데 기여할 수 있다. SPR 센서기술은 새로운 진단기기에, 그리고 대량생산에 적합한 핫엠보싱된 초발수 필름은 건축 및 농수산업에 상용화될 가능성이 클 것으로 예상된다.

마이크로 핫엠보싱은 공정이 단순하고 연속공정에 유리하므로 기능성 재료를 이용한 새로운 소자의 개발에 더 널리 사용될 것으로 생각되며, 공정의 개선을 통해 생산성과 패턴의 명확성을 향상시킬 수 있다면 앞서 설명한 다양한 응용제품의 양산화를 앞당기는 데 크게 기여할 수 있을 것으로 기대된다.

Acknowledgments

본 연구는 아주대학교의 2018 교내연구 지원사업과 한국기계연구원의 2018년도 주요사업 및 산업통산자원부 산업기술혁신사업(N0002310)의 지원 하에 이루어졌습니다.

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