본 연구에서는 위에서 언급한 회분식 반응기의 단점을 보완 할 수 있는 관형(Tubular) 연속식 등온반응기를 설계 하였다. 연속식 반응기의 경우 소량이지만 일정량의 생산품을 연속적으로 얻을 수 있는 장점이 있으며 좁은 공간에 설치하여 설치비용 또한 절감할 수 있다.

관형은 관속에서 반응이 일어나기 때문에 반응이 일어나기까지 걸리는 시간을 관의 길이와 관속으로 흘려보내는 반응물의 유량으로 조절할 수 있다. 관의 길이가 증가하면서 늘어나는 부피를 줄이기 위하여 관을 코일형태로 설계하였다. 코일형 연속반응기는 대량생산에 용이하며 관속으로 반응물을 투입할 수 있는 펌프, 코일형태의 관, 반응이 일어나는 온도를 제어하기 위한 히터가 필요하다. 좁은 공간에서 사용 가능한 코일형 연속반응기를 임의의 치수로 제작하여 반응물이 반응이 일어나기 위한 온도와 시간 조건에 따른 최대의 유량을 확인한다.^3,4

시간 조건을 맞추기 위하여 코일로 투입되는 유량을 스크루펌프의 모터 속도와 코일 출구의 밸브를 통해 제어한다.^5,6 온도조건은 히팅자켓(Heating Jacket)을 사용하여 제어한다.

스크루 펌프를 통해 토출된 반응물은 코일형태의 관을 지나면서 실질적인 반응이 일어난다. 일반적인 직선형태의 관에 비해 Fig. 2와 같은 코일의 경우 반응기가 차지하는 공간을 감소시킬 수 있는 장점이 있다.

Fig. 2 
3-D design of coil used in continuous reactor

코일은 내부식성이 좋은 SUS316L 재질의 관을 사용하며 외경 6.35 mm, 두께 0.89 mm, 총 길이는 약 4500 mm로 설계하였다.

반응물이 반응이 일어나기 위해서는 상황에 따른 온도조건이 필요하다. 스크루 펌프의 배럴 외부와 코일이 들어있는 챔버의 외부에 히팅자켓을 사용하여 온도를 일정하게 유지시킨다. 히팅자켓의 가열범위는 상온 ~400°C이며, 400°C 이하의 온도에서 반응이 일어나는 반응물에 대하여 적용 가능하다.

반응기 작동 시 고체상태의 반응물을 용융시킬 경우에 히팅자켓이 배럴 외부 전체를 감싼다면 호퍼에 담겨있는 고체상태의 반응물이 용융되어 스크루 펌프의 작동에 제한이 있기 때문에 스크루 펌프의 압력이 상승하는 가변피치 구간을 히팅자켓으로 감싸 온도를 제어한다.

히팅자켓으로 둘러 싸여 있는 챔버 속에는 페닐변성 실리콘 오일이 들어있다. 코일에 직접적으로 가열을 할 경우 불균형한 온도분포로 등온 상태를 유지하기 어렵기 때문에 열매체유를 통한 간접적인 방법으로 온도를 조절한다. 온도 컨트롤러는 온도 측정 및 제어의 기능을 가진다. 상단의 컨트롤러는 스크루펌프 출구측의 온도를 온도센서를 통해 측정하며, 하단의 컨트롤러는 챔버 속 열매체유의 온도를 측정한다. 각각 세팅된 온도에 따라 히팅자켓의 가열 정도가 달라진다. 연속반응기의 전체적인 구성도는 Fig. 3과 같으며, Fig. 4는 제작한 연속반응기를 의미한다.

Fig. 3 
3D design of the continuous coil type reactor

Fig. 4 
Assembly of continuous coil type reactor

본 연구에서는 실험을 통하여 코일형 연속반응기에서 스크루의 회전속도, 온도, 밸브 개폐 각도를 변수로 하여 유량과 압력을 측정한다. 유량과 압력값을 통해 장비의 성능을 확인할 수 있으며, 필요 온도에 따른 유량값을 확인할 수 있다. 점도 0.1 Ns/m²의 반응물인 실리콘 오일의 온도, 스크루 회전속도, 밸브의 유로 개폐 각도 등 각 변수들의 관계에 의하여 연속반응기의 최대유량을 확인한다.

반응물의 온도를 40, 80°C를 기준으로 하여, 모터 제어 소프트웨어를 통해 스크루 속도를 20, 40, 60, 80, 100, 120 rpm으로 변화시키면서 Fig. 5의 압력센서와 온도센서를 통해 각 조건에 따른 유량 및 압력을 측정한다.^7,8

Fig. 5 
Pressure and temperature sensors used in this test

또한, 코일의 출구측에 밸브를 설치하여 각도 15° 간격으로 밸브의 개폐 각도에 따른 유량 및 압력을 측정한다. 밸브의 개폐각도는 Fig. 6(a)는 0°로 열린 상태이며, Fig. 6(b)는 닫힌 상태를 의미한다.

Fig. 6 
Valve opening angle to control flow rate

스크루 펌프 설계에서 스크루 플라이트와 배럴 사이의 간격은 0.05 m로 역류가 발생하지 않는다는 가정을 하였으나 실제간격은 약 0.2-0.3 mm로 많은 양의 역류가 발생하였다.⁹ 모든 온도조건에서 밸브의 개폐각도 60°를 초과하는 75°, 90°에서는 유량이 0 ml/min으로 그래프에서 제외하였다.

Fig. 7의 40°C 유량 그래프의 밸브 개폐 각도 45°에서 전반적으로 스크루 회전속도가 증가할수록 유량이 증가하는 경향이 있으나 100 rpm에서는 유량이 감소하였다. 이는 80 rpm에서 유량 상태가 포화(Saturation)상태로 80 rpm을 초과 했을 경우에 더 많은 역류가 발생했음을 확인할 수 있다. 40°C에서 최대 유량은 120 rpm, 밸브 개폐 각도 0°에서 발생하며 21 ml/min이다.

Fig. 7 
Flow rate with valve opening angle at 40°C working temperature

Fig. 8의 80°C 유량그래프에서는 밸브 개폐 각도의 증가에 따라 유량이 줄어드는 것을 확인할 수 있다. 밸브 개폐 각도 0°, 100 rpm에서 포화상태가 되었으며, 120 rpm에서 유량이 감소하였다. 80°C에서 최대 유량은 100 rpm, 밸브 개폐 각도 0°에서 41 ml/min이 측정되었다.

Fig. 8 
Flow rate with valve opening angle at 80°C working temperature

전홍필 등¹⁰은 볼 밸브의 개폐 각도에 따른 유량을 Table 2와 같이 제시하였다. 밸브 개폐 각도가 커짐에 따라 유로와 볼 사이로 이동하는 유체의 와류가 크게 성장하고, 유동 손실이 증가하여 유량이 비선형적으로 감소한다.¹¹ Fig. 8의 80°C 유량그래프에서는 동일 rpm에서 밸브의 개폐각도가 증가함에 따라 유량이 감소하는 것을 확인할 수 있다. 그러나 Fig. 7의 40°C 유량그래프에서 밸브의 개폐 각도가 0°에서 15°로 증가함에도 불구하고 유량이 증가하는 경향이 있다. 이는 1차적으로 밸브 개폐각도의 증가로 유량이 줄어들고, 그와 동시에 코일내부의 반응 시간이 길어지게 된다. 히팅자켓의 특성상 목표 온도에 도달하기 위하여 약 400°C 온도로 열을 가하기 때문에 목표 온도 도달 후에도 잔열이 남아있다. 목표온도를 40°C로 설정하였을 때, 유량 측정기간 동안 50°C 이상을 유지하는 것을 확인하였다. 2차적으로 길어진 반응시간에 따라 잔열의 영향으로 반응물의 온도가 상승하고 점도가 낮아지므로 유량이 증가한 것으로 추정된다.

Figs. 9와 10은 스크루 속도에 따른 압력 그래프를 나타낸다. 압력 그래프에서는 밸브 개폐 각도 증가와 스크루 회전속도의 증가에 따라 각각 압력이 증가 하였으며, 실험의 조건에 따라 특정 압력 이상에서는 배압 유동이 증가하기 때문에 유량이 감소되는 것을 추정할 수 있다. 배압 유동은 스크루 펌프에서 유체가 앞으로 나아가려는 압력을 감소시키는 압력인 배압에 의해 발생하는 유동이다. 반응물의 성질에 따른 마찰과 스크루 펌프의 좁은 출구 형상에 의해 발생한다. 스크루 펌프 내부의 반응물의 온도가 상승함에 따라 평균적으로 압력이 상승하는 것을 확인하였다.

Fig. 9 
The pressure variation with valve opening angle at 40°C working temperature

Fig. 10 
The pressure variation with valve opening angle at 80°C working temperature