Fig. 3은 이차 전지 제조과정의 일부인 알루미늄 적층 필름의 포장 과정을 보여 준다. 우선, 펀치와 다이로 구성된 틀에 알루미늄 적층 필름을 공급한다. 펀치와 다이의 간극을 적절히 조절하여 주름과 찢김을 방지하기 위해 펀치의 속도를 조절하여 포장재를 성형한다. 이후, 배터리 크기에 맞게 성형된 포장재를 절단한다.

Fig. 3 
Packages process of lithium polymer battery

배터리 셀 삽입 후 열 융착 프로세스는 성형된 표면, 바닥 및 측면 표면 위에서 수행된다. 열융착을 수행하는 과정에서 온도와 시간을 설정하는 것이 중요하다. 폴리 프로필렌을 녹이기 위해 열이 접착되어 있는 경우 접착된 표면을 통해 수분이 침투해서는 안되며 그리고 적절한 전단 강도가 유지되어야 한다. 이후 전해액을 측면으로 주입하고 측면 끝단에 있는 포장재의 열융착을 실시한다. 숙성 후에는 공정 가스 제거를 진행해야 한다. 최종 출하 전에 전지의 설계 치수에 맞춰 절단하여 제품 규격에 맞는 최종 치수를 맞춘다.

열역학 제1법칙에 따라, 열전달 식(1)¹⁰을 다음과 같이 쓸 수 있다.

여기서 ρ는 밀도, c는 특정 열, T는 온도, t는 시간을 나타낸다. {v}는 열에 의해 유발되는 질량 이동의 속도 벡터를 나타낸다. {q}는 Heat Flux 벡터를 나타내고 q˙는 단위 볼륨당 열 생산 속도를 나타낸다.

식(2)의 위에 위치한 [D_h]는 전도 행렬을 나타낸다. 식(2)를 사용하여 다음과 같이 식(1)을 풀면.

식(3)은 다음과 같이 확장된다.

식(4)에 대한 경계 조건은 온도가 주어질 때, 열이 흐름인 임의의 표면 S₂에 대해서는 다음과 같이 기술할 수 있다.

이제 임의의 표면 S₃에서 뉴턴의 냉각 법칙은 다음과 같다.

따라서 식(2)와 식(6)과 식(7)과 임의의 단위 표면 S2에서 열전달 식 q = hAΔT을 이용하여 다음과 같이 표현할 수 있다.

식(3)과 식(8)을 결합하여, 가상 일의 원리를 사용하여 단위 볼륨에 대해 통합하면, 식(9)을 얻을 수 있다.

식(9)에서 Vol은 부피 나타낸다. 전체 면적을 요소로 나누면, 요소의 절점 온도에 따라 하나의 유한 요소의 온도를 근사치로 구할 수 있으며, 다음을 수행할 수 있다.

식(10)을 식(9)으로 대체하면 요소에 관한 식(11)이 생성된다.

식(11)에 각각의 구성요소는 다음과 같다.

본 논문에서 열전달 해석은 열 전달 해석을 수행하기 위해 식(15)을 기준 식으로 사용하였다.

이차전지 내용물을 삽입한 후에, 전체 포장이 열 융착 프로세스를 거치게 되며, Fig. 4와 같이 외장재가 절반으로 접히고, 접촉면이 열과 압력으로 열융착이 수행된다. Fig. 4에서 배터리 탭은 Al과 Ni로 구성되어 있고, 외장재의 내부에 얇은 두께의Al을 포함하고 있어, 특정 조건에서 갈바닉 부식이 발생할 수 있다.

Fig. 4 
Configuration of sealing block and formed Al laminate film

최적의 강도, 가스 장벽 특성 및 단열을 달성하려면 적절한 온도 및 압력으로 열 융착이 진행되어야 한다. Fig. 4에 나타낸 바와 같이 열과 압력을 가하기 위해 상부와 하부에서 금속 블록이 접근한다. 본 논문에서는 열전달 해석을 통해 양극과 음극 위치의 온도를 각각 측정한 다음, 열융착 되는 블록의 중앙 상단 부분의 온도를 측정한다. Table 1은 열 전달 해석에 필요한 기본 물성 값이다. 열 융착 프로세스에서는 가장 안쪽에 있는 PP 또는 PE가 접촉된 후에 열과 압력이 이 PP에 가해지게 된다.

Fig. 5에서 열 융착 장비의 작동 시작부터 열융착 과정에 따라 측정 지점에서의 열융착 후의 적층 외장재 온도 변화를 나타내었다.

Fig. 5 
Al laminate film & sealing block temperature history

열융착 장비가 작동하기 시작하면, 실링 블록은 열원으로부터 열을 얻는다. 패키징 프로세스가 진행됨에 따라 적층 필름에 열과 압력으로 융착 될 때 급격한 온도 증가가 발생하고 PE 내부가 녹게 된다. 열 융착 이후, 실링 블록은 열원으로부터 다시 열을 받아 열 융착에 적합한 온도를 유지하고, 알루미늄 적층필름은 실온에 이송되어 실링 블록으로부터 전달된 열을 점차 감소시킨다.¹¹

열융착 시간은 세 단계로 나뉘어진다.

(I) 0 - 300초 구간 : 열융착 장비에 전원을 공급되고 실링 블록의 온도가 증가한다(170^oC - 190^oC). (II) 300초 - 열융착 진행 구간(III) 열융착 - +10sec : 전달된 열을 냉각(5.5초).

열 융착 3초 내에 실링 블록이 열을 직접 알루미늄 적층필름에 전달하고, 열이 Al과 Ni 탭으로 흐른다. Al는 Ni보다 열 전도성이 높기 때문에, Al은 실링블럭에서 얻어지는 열로 인해 온도가 급격하게 증가한다. 적층필름의 온도는 열 전달로 인해 154^oC까지 상승할 수 있는 반면, Al과 Ni의 온도는 각각 133^oC와 85^oC까지 상승한다.

열 융착 프로세스가 끝나면 실링 블록이 적층 필름에서 분리되고, 상부 및 하부로 분리된다. 여전히 열원으로부터 열을 공급 받기 때문에 블록들은 다음 패키징을 준비하기 위해 다시 잃어버린 열을 얻는다. 배터리가 패키징 프로세스를 거치는 동안 실링 블럭은 열융착을 반복한 다음 원래 온도로 복구된다. 반복적인 열융착 프로세스 중에는 지속적으로 열이 공급되며, 최대 186^oC까지 온도를 175^oC에서 185^oC로 유지한다.

접촉 및 압축하는 실링 블록과 적층 필름의 상부 사이에 큰 열전달이 발생하고, CPP층이 녹아서 결합되는 순간 배터리 패키지가 완성된다. 열융착 기간이 지난 후, 실링 블록은 열원으로부터 충분한 열이 다시 발생될 때까지 열원을 보충한다.

배터리 포장공정에서 열 융착 시간을 변수로 설정하여 알루미늄 적층 필름과 실링 블록의 열적 거동을 분석하였다. 실링 시간이 단축되면 전체 포장 공정이 단축되어 제조에 필요한 시간이 단축되고 생산성이 향상될 수 있다. 단 적층 필름은 열 융착 프로세스 후 충분한 수준의 전단 강도가 필요하며, 열 저항, 절연 특성, 화학 내성 및 장벽 특성도 유지해야 한다.

Fig. 4에 제시된 측정 위치에서의 온도를 추출하면 Figs. 6과 7과 같다. Thermal Conductivity이 가장 좋은 Al이 가장 빨리 온도가 상승한다. 실링 블럭은 열융착 후 열이 손실되지만 열원으로부터 계속 열을 공급받고 있기 때문에 시간이 지나면 일정온도까지 열을 회복한다. 열융착 시간이 증가하게 되면 알루미늄 적층 필름 온도는 상승한다. 그러나 실링블럭은 늘어난 시간동안 열을 뺏기는 시간이 늘어났기 때문에 온도는 더 낮아지게 된다. 실링블럭이 다음 열융착을 할 수 있도록 열원으로부터 열을 공급받아 온도조건까지 회복할 수 있는 준비시간이 늘어나게 된다. 이는 생산성의 하락을 의미한다. 따라서 시간을 변수로 할 때, 외장재의 특성을 판단할 수 있는 시험을 실시하여 적절한 시간을 선택하여야 한다. 알루미늄 적층 필름의 최대온도는 3초의 열융착 시간보다 최대 3 - 4^oC 더 상승하였다

Fig. 6 
Temperature-time history, Al laminate film

Fig. 7 
Temperature-time history, sealing block

Figs. 8과 9에서 실링 블럭의 폭을 줄이게 되면 알루미늄 적층 필름과 Al 탭, Ni 탭에 열을 전달할 수 있는 표면 면적이 적어지기 때문에 상승할 수 있는 최대온도가 줄어든다. 그러나 실링블럭의 입장에서는 열을 빼앗기는 면적이 그만큼 적어졌으므로 열융착 이후 열원으로부터 열융착할 수 있는 조건까지 빠른 시간안에 회복이 가능하다. 따라서 공정조건을 최적화하기 위해 실링블럭의 폭을 줄여서 열융착을 할 수 있는 준비시간을 줄일 수 있게 되므로 생산시간을 좀더 빠르게 개선할 수 있다.

Fig. 8 
Temperature-time history, Al laminate film

Fig. 9 
Temperature-time history, sealing block

Fig. 10은 알루미늄 적층 외장재의 측면의 실링 면적을 변경하여 포장공정을 진행함에 따라 열전달 해석을 수행한 결과이다. 실링 폭이 적어지면서 최대온도가 2 - 3^oC 감소함을 알 수 있다. 실링 블록의 표면 폭을 줄여 포장재의 배리어 특성(Barrior Property)을 검증하는 시험을 통해 최종 공정적용을 판단할 수 있다.

Fig. 10 
Temperature-time history, dimension change of side sealing block